中国科大复合光催化剂设计取得系列进展

太阳能被认为是21世纪清洁的能源，而光催化是一种可以直接将太阳辐射能转化为化学能的途径，是具发展潜力的新能源技术。无机半导体材料是目前应用广的光催化活性物质，通常高光催化活性的半导体都具有宽带隙，因而只能有效地吸收紫外光。由于紫外光只占太阳光全谱的5%左右，因此非常有必要发展能够广谱吸光并完成光催化转化的材料。

　　近日，中国科学技术大学教授熊宇杰课题组设计了一类新型的复合光催化剂，在广谱光照下展现出大幅度提高的光催化性能。在该工作中，研究人员将具有宽带隙的半导体材料和具有可见光波段等离激元吸收带的金属纳米结构集成在一起，通过界面调控实现了半导体肖特基结界面的电荷转移过程与金属等离激元的热载流子注入效应的协同作用，在光解水体系的关键组成部分-产氧半反应中表现出广谱特性。其合作者江俊课题组进而通过理论模拟，揭示了界面工程在该协同效应中的关键角色。该工作为复合光催化材料设计提供了新的视角，发表于《先进材料》上，共同作者是博士生柏嵩和李喜玉。

　　自2014年以来，熊宇杰课题组围绕复合光催化材料体系，发展相关材料表面和界面结构可控的合成方法，以合成获得的具有可控结构的材料模型为研究对象，通过与江俊、张群等在“制备-理论模拟-先进表征”方面三位一体的交叉学科合作，建立表界面结构与光催化性能之间的构效关系，发展决定光催化过程中各个步骤的关键材料参数设计原则，取得了一系列进展。先前，该合作研究团队聚焦于自然界为丰富的硅半导体材料，揭示了其光解水制氢的真正机制（Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 2980）；在金属-半导体复合结构体系中，实现了肖特基结界面的电荷转移和半导体中的空间电荷分离的协同（Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 5107），证实了表面等离激元效应的热电子注入与肖特基结界面的电荷转移之间的竞争关系（Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 3205），并克服了大多复合光催化材料中由界面缺陷和无电荷传输通道所带来的电荷复合问题（Adv. Mater. 2014, 26, 5689）；针对气相光催化反应的特点，通过与金属-有机骨架结构材料相结合，设计出了能够同步捕捉和转化二氧化碳分子为甲烷燃料的复合材料（Adv. Mater. 2014, 26, 4783）。

　　该系列工作陆续阐明了光催化过程中各个步骤的作用机制，并针对性地做了材料优化设计。近期，研究人员将该光催化材料设计的研究方法学总结于一篇综述论文中，发表在化学综述期刊《化学会评论》（Chem. Soc. Rev. 2015, 44, 2893）。

　　上述研究工作得到了科技部“973”计划、国家自然科学基金、霍英东基金、国家青年千人计划、中科院百人计划、校重要方向项目培育基金等项目的资助。

“制备-理论模拟-先进表征”三位一体研究方法学刊登在《化学会评论》封底上